田口 哲
タグチ サトシ TAGUCHI Satoshi 所 属 札幌校 職 名 学長 |
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言語種別 | 英語 |
発行・発表の年月 | 2008/04 |
形態種別 | 学術雑誌 |
査読 | 査読あり |
標題 | Kinetic study of nitrate reduction on Pt(110) electrode in perchloric acid solution |
執筆形態 | 共著第一著者 |
掲載誌名 | Electrochimica Acta |
出版社・発行元 | Elsevier, The International Society of Electrochemistry (ISE) |
巻・号・頁 | 53(10),pp.3626-3634 |
著者・共著者 | Satoshi Taguchi, Juan M. Feliu |
概要 | 過塩素酸中のPt(110)上の硝酸塩の電極触媒還元の反応速度論を,1 mV s-1という非常に低い掃引速度でのサイクリックボルタンメトリーを使用して研究した。この場合,各電極電位で擬似定常状態条件が達成されると仮定した。硝酸塩の非存在下での過塩素酸の定常電流電位曲線は,いわゆる吸着水素領域で 0.13 Vと 0.23 V(RHE)に2つのピークを示した。硝酸塩の還元は,調査したpH範囲における後者のピークの電位領域で進行した。NO3-とH+に関する反応次数は,それぞれ0と1に近いことが観察された。前者の値は,飽和被覆率で吸着したNO3-が,律速段階(rds)の反応物質の1つであることを意味した。後者の値は,水素種もrdsの上流またはrds上の反応物であることを意味した。硝酸塩還元のターフェル勾配は-66 mV/decadeであり,この値は約-59 mV/decadeであると考えられる。これは,rdsが電子移動に続く純粋な化学反応であることを示している。 我々は,反応動力学を説明するために,rdsに二分子反応と単分子反応を含む2つの可能な反応スキームを議論し,rdsにおける反応物は吸着水素と吸着NO3-であることを,Pt(S)[n(111)×(111)]電極上での硝酸塩還元の我々の報告の結果を援用して示唆した。すなわり,硝酸塩還元機構は,ラングミュア・ヒンシェルウッド機構の枠組みに分類できた。 |
DOI | http://dx.doi.org/10.1016/j.electacta.2007.12.032 |