田口 哲
  タグチ サトシ   TAGUCHI Satoshi
   所  属   札幌校
   職  名   学長
言語種別 英語
発行・発表の年月 2008/04
形態種別 学術雑誌
査読 査読あり
標題 Kinetic study of nitrate reduction on Pt(110) electrode in perchloric acid solution
執筆形態 共著第一著者
掲載誌名 Electrochimica Acta
出版社・発行元 Elsevier, The International Society of Electrochemistry (ISE)
巻・号・頁 53(10),pp.3626-3634
著者・共著者 Satoshi Taguchi, Juan M. Feliu
概要 過塩素酸中のPt(110)上の硝酸塩の電極触媒還元の反応速度論を,1 mV s-1という非常に低い掃引速度でのサイクリックボルタンメトリーを使用して研究した。この場合,各電極電位で擬似定常状態条件が達成されると仮定した。硝酸塩の非存在下での過塩素酸の定常電流電位曲線は,いわゆる吸着水素領域で 0.13 Vと 0.23 V(RHE)に2つのピークを示した。硝酸塩の還元は,調査したpH範囲における後者のピークの電位領域で進行した。NO3-とH+に関する反応次数は,それぞれ0と1に近いことが観察された。前者の値は,飽和被覆率で吸着したNO3-が,律速段階(rds)の反応物質の1つであることを意味した。後者の値は,水素種もrdsの上流またはrds上の反応物であることを意味した。硝酸塩還元のターフェル勾配は-66 mV/decadeであり,この値は約-59 mV/decadeであると考えられる。これは,rdsが電子移動に続く純粋な化学反応であることを示している。 我々は,反応動力学を説明するために,rdsに二分子反応と単分子反応を含む2つの可能な反応スキームを議論し,rdsにおける反応物は吸着水素と吸着NO3-であることを,Pt(S)[n(111)×(111)]電極上での硝酸塩還元の我々の報告の結果を援用して示唆した。すなわり,硝酸塩還元機構は,ラングミュア・ヒンシェルウッド機構の枠組みに分類できた。
DOI http://dx.doi.org/10.1016/j.electacta.2007.12.032